山东大学高宝玉教授团队：铁单原子纳米酶的活化H2O2选择性消除抗生素

7月9日，山东大学环境科学与工程学院高宝玉教授和高悦副研究员（共同通讯）在Advanced Functional Materials发表了题为“Coordination Number Regulation of Iron Single-Atom Nanozyme for Enhancing H₂O₂ Activation and Selectively Eliminating Cephalosporin Antibiotics”的研究论文，通过理论计算系统地研究了三种单原子Fe-N_x 模型（x = 2、3 和 4）的稳定性、过氧化物酶性能和电子分布，并用实验研究验证了 FeSA-N₃ 在 H₂O₂ 活化、ROS 生成和降解五种不同取代基的头孢菌素方面表现出卓越的性能。

抗生素的广泛使用在很大程度上导致了抗生素耐药细菌和抗生素耐药基因的出现和传播，对全球公共卫生构成了重大威胁。

头孢菌素类作为广谱抗生素，已被世界卫生组织指定为极其重要的优先抗生素，占全球抗生素消耗量的一半以上。

铁基催化剂，如铁单原子纳米酶（FeSA-N_x），通过产生活性氧（ROS），非常适合高效活化 H₂O₂ 来处理头孢菌素废水。

纳米酶是天然酶的有望替代品，但控制纳米酶的性能并利用它们选择性地去除抗生素却极具挑战性。 

利用理论计算来设计精神和配位原子的配位环境，从而指导单原子纳米酶的合成，是提高其去除抗生素的效率和选择性的一种有前途的策略。 

本研究基于理论计算证明了具有特定 Fe-N 配位数的铁单原子纳米酶（FeSA-N_x，x = 2、3 和 4）的过氧化物酶样特异性。 这些计算指导了相应超薄 FeSA-N_x 的合成，实现了理论预测与实验结果的高度一致。 

事实证明，配位数为 Fe─N₃的 FeSA-N₃最为有效。从Fe─N₃位点到 H₂O₂ 的高效电子传递降低了生成OH 所需的自由能。

定量结构-活性关系（QSAR）分析表明，头孢菌素的降解效率与其电子供能之间存在很强的正相关性（R²=0.820-0.929），从而实现了对头孢菌素的选择性消除。

将 FeSA-N₃添加到陶瓷膜（FeSA-N₃/CM）中可提高亲水性，从而持续稳定地去除头孢菌素。

这项研究对调节纳米酶选择性去除抗生素特性的配位数提供了有价值的见解，并为 FeSA-N₃在集成系统中的应用提供了新的视角。

(来源：环境工程与科学)

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